可用于单片微米级厚度薄膜表征的非束流正电子湮没寿命与符合多普勒展宽谱仪

正电子湮没谱学是研究材料原子尺度缺陷与孔结构的独特表征技术。然而，在传统正电子湮没测量中，由于²²Na源的正电子初始动能分布（0-545 keV），通常需要两块毫米级厚度的样品（当密度为1 g/cm³时要求厚度大于1 mm）才能将绝大部分入射正电子停留在样品中。对样品厚度的要求给薄膜材料的实验测量带来了较大限制，影响了正电子湮没谱学的适用性。尽管慢正电子束可以表征0.1-10微米厚的薄膜材料，但目前全球的慢正电子束流装置远远难以满足薄膜材料日益增长的表征需求。针对于此，中国科大粒子束交叉应用实验室采用反符合方法首次实现了非束流条件下对单片薄膜样品（10-1000微米级总厚度）的正电子湮没寿命（PAL）与符合多普勒展宽(CDB)的同步测量。该谱仪的研制，填补了PAL和CDB测量的10-1000微米样品厚度空白，为薄膜材料研究提供了新的实验装置和分析方法。

如图1所示，该数字化谱仪包括PAL模块、CDB模块、反符合模块以及数据采集模块。

图1. 数字化谱仪的结构示意图，反符合模块实现对正电子湮没位置的判断（正电子在塑料闪烁体中湮没，或者在样品与正电子源内湮没）。数字示波器实现对四通道信号的实时处理。

该研究通过测量多种不同厚度（10、50、100和1000微米）的金属箔（Al、Fe、Ni、Cu、W），检验了该谱仪的测量精度。图2（a）和（b）展示了测量正电子源所得的PAL谱和CDB谱。通过反符合模块的甄别，进入塑料闪烁体内的正电子湮没事例被过滤。

图2.（a）正电子源的PAL谱，使用两个指数分量（τ₁ = 370 ps, I₁ = 98.1%；τ₂ = 2.017 ns, I₂ =1.9%）进行拟合。（b）正电子源的CDB谱，作为后续薄膜CDB测量中的谱分析的源成分。

  图3为不同厚度金属箔的体寿命测量结果。其中，阴影区域为前人工作得到的实验值和理论计算值。由图3可以看出，厚度为10、50、100微米的金属箔的体寿命的实验值与对应的1000微米厚度样品的的实验值一致。对于Al（2.7 g/cm³），其相对低的湮没分量占比（24.6%）导致解谱的统计误差增加，体寿命测量值的误差比其他样品略大。

图3.不同金属箔的体寿命分析结果。阴影部分为前人工作得到的实验值和理论计算值。

  在CDB结果分析中，收集到的CDB谱在经过对角化、归一化、源修正与平滑处理后，以Al₁₀₀₀（下标表示样品总厚度）为标准样品构建了比值曲线。所有样品的比值曲线如图4所示。对于相同元素，动量商谱曲线中特征峰的形状和位置一致，表明了该谱仪对不同厚度的金属测试的准确性与可靠性。动量商谱曲线中，对于Fe、Ni、Cu随着原子序数上升，动量商谱曲线内15-40*10^-3m₀c高动量区域内的曲线高度逐渐增加。不同元素间的电子动量分布依赖于正电子与外层电子的湮没，反映了元素的特征信息。不同于这三种元素，W表现出一个较宽的动量峰20-40*10^-3m₀c，归因于4f电子的贡献。所有的比值曲线与先前的理论计算曲线（Ghosh et al. Phys. Rev. B 61 (2000) 10092）符合较好。

图4.（a）Fe、（b）Ni、（c）Cu和（d）W的比值曲线。

该研究成果于2025年6月12日发表于核探测领域著名期刊《Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment》，标题为《Non-beam-based positron annihilation lifetime and coincidence Doppler broadening joint spectrometer for a single piece of micron-thick film》。论文的第一作者为粒子束交叉应用实验室博士生陈奕文，通讯作者为叶邦角教授与张宏俊研究员。